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Electric Field Effects in Electrochemical CO<sub>2</sub> Reduction

2016· article· en· 673 citations· W2522135447 sur OpenAlex· 10.1021/acscatal.6b02299

Pourquoi ce travail est-il dans la base ?

Une base qui oublie comment elle a trouvé un travail ne peut pas être vérifiée. Voici les voies qui ont admis celui-ci.

Organisme subventionnaire canadienUn organisme canadien l'a financé. Le travail peut ne porter aucune affiliation canadienne.

Aucune affiliation canadienne. Une base fondée sur la seule affiliation (le devis habituel) n'aurait jamais vu ce travail. C'est l'un des travaux qui justifient l'inversion de la base.

Scores machine (provisoires)

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Tête enseignante Opus0,004
Tête enseignante GPT0,222
Écart entre enseignants
0,217 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validation
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Résumé

Electrochemical reduction of CO 2 has the potential to reduce greenhouse gas emissions while providing energy storage and producing chemical feedstocks. A mechanistic understanding of the process is crucial to the discovery of efficient catalysts, and an atomistic description of the electrochemical interface is a major challenge due to its complexity. Here, we examine the CO 2 → CO electrocatalytic pathway on Ag(111) using density functional theory (DFT) calculations and an explicit model of the electrochemical interface. We show that the electric field from solvated cations in the double layer and their corresponding image charges on the metal surface significantly stabilizes key intermediates—*CO 2 and *COOH. At the field-stabilized sites, the formation of *CO is rate-determining. We present a microkinetic model that incorporates field effects and electrochemical barriers from ab initio calculations. The computed polarization curves show reasonable agreement with experiment without fitting any parameters.

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La notice

Revue
ACS Catalysis
Thématique
CO2 Reduction Techniques and Catalysts
Domaine
Energy
Établissements canadiens
Organismes subventionnaires
Basic Energy SciencesNatural Sciences and Engineering Research Council of CanadaOffice of ScienceU.S. Department of Energy
Mots-clés
Density functional theoryElectrochemistryAb initioChemistryPolarization (electrochemistry)CatalysisElectric fieldChemical physicsAb initio quantum chemistry methodsComputational chemistryMoleculeElectrodePhysical chemistryOrganic chemistry
Résumé présent dans OpenAlex
oui