Kohn–Sham density-functional study of the adsorption of acetylene and vinylidene on iron clusters, Fen/Fen+ (n=1–4)
Notice bibliographique
Résumé
This is the first paper in a series dealing with the formation of benzene from acetylene on iron clusters, Fen/Fen+ (n=1–4). In the present study, we have performed all-electron Kohn–Sham density-functional theory calculations on the adsorption of acetylene and vinylidene on small iron clusters. Many starting structures were fully optimized without geometric and symmetric constraints for at least three different spin states (numbers of unpaired electrons) using gradient corrected functionals. Vibrational analyses have been performed on all the optimized structures. There is a large number of low-lying electronic states within a window of 50 kJ/mol above the lowest-energy structure for each cluster size and charge state. Various types of coordination and numbers of unpaired electrons are encountered in these electronic states. According to our energetic error bar, all of these states are possible candidates for the ground state of a given complex. Inclusion of corrections beyond the gradient of the density in generalized gradient approximation functionals for correlation stabilizes electronic states with high magnetic moment and destabilizes the low spin states. Electronic states corresponding to the adsorption of an acetylene or a vinylidene molecule on only one iron atom are also more stable when higher corrections are included in the correlation functional. Finally, we have excluded the participation of the vinylidene molecule in the reaction mechanism of the formation of benzene from acetylene on small iron clusters.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».