How do non-covalent complexes dissociate in droplets? A case study of the desolvation of dsDNA from a charged aqueous nanodrop
Notice bibliographique
Résumé
We present the desolvation mechanism of a double-stranded oligodeoxynucleotide (dsDNA) from an aqueous nanodrop studied by using atomistic molecular dynamics methods. The central theme of this study is the stability of a non-covalently bound complex, in general, and that of a dsDNA in particular, in a droplet environment. Among the factors that may affect the stability of a complex in an evaporating droplet we examine the increase in ion concentration and the distinct droplet morphologies arising from the charge-induced instability. We explore in detail a large set of aqueous nanodrops with excess negative charge, which comprise a dsDNA and Na(+), Cl(-) ions at various concentrations. We find that for a square of the charge to volume ratio above that of the Rayleigh limit the droplet attains distinct "spiky" morphologies that disperse the charge in larger volume relative to that of the spherical drop. Moreover, it is found that it is possible for a non-covalent complex to remain associated in an unstable droplet as long as there is enough solvent to accommodate the instability. In the presence of Na(+) and Cl(-) ions, the Na(+) ions form adducts with the double helical DNA in the minor groove, which help stabilise the duplex state in the gas phase. The negative ions may be released from the droplet. In a DNA-containing droplet with a net charge that is less negative than 50% of the dsDNA charge, the DNA maintains a double-stranded state in the gas phase. Several of our findings are in good agreement with experiments, while the spiky droplet morphology due to the charge-induced instability calls for new experiments. The results shed light on the association properties of complexes of macromolecules in droplet environments, which are critical intermediates in electrospray ionisation experiments.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».