Modélisation et simulation de pyrolyse de pneus usagés dans des réacteurs de laboratoire et industriel

REMERCIEMENTSJe voudrais tout d'abord remercier mon directeur de recherche, le professeur Jamal Chaouki.Il m'a toujours pouss me dpasser, sortir de ma zone de confort.Durant les mandres de mon parcours doctoral, il a fait preuve d'une grande comprhension.Je lui suis reconnaissant et je me considre privilgi d'avoir pu faire partie de son quipe de recherche.Je tiens souligner la grande collaboration de Jean-Philippe Laviolette.Jean-Philippe m'a conseill judicieusement au cours de la rdaction et a travaill trs fort pour assurer la qualit des publications.Merci pour ta patience et ton temps prcieux. V RSUMLa prsente thse couvre une tude applique sur la pyrolyse des pneus.L'objectif global est de dvelopper des outils pour permettre la prdiction de la production et de la qualit de l'huile de pyrolyse des pneus.Le premier objectif de recherche consistait modliser la cintique de pyrolyse des pneus dans un racteur, en l'occurrence un tambour rotatif industriel oprant en mode batch.Une revue de littrature effectue ultrieurement a dmontr que la quasi-totalit des modles cintiques dvelopps pour reprsenter la pyrolyse des pneus ne parvenait pas reprsenter avec suffisamment de prcision le procd industriel l'tude.Parmi les familles de modles cintiques pour la pyrolyse, trois ont t identifies : modle une seule raction globale, modle plusieurs ractions parallles combines linairement et modle plusieurs ractions en srie et/ou en parallle.Il a t remarqu que ces modles ont des limites.Dans les modles raction globale et plusieurs ractions en parallle, la production de chaque produit pyrolytique individuel ne peut tre prdite, mais seulement pour les volatiles combins.De plus, le terme massique de la cintique se rfre la quantit de char finale (W ), qui varie en fonction des conditions de pyrolyse, ce qui rend ces modles beaucoup moins robustes.Aussi, malgr le fait que les modles plusieurs ractions en srie et/ou parallle puissent prdire le taux de production de chaque produit de la pyrolyse, les slectivits sont dtermines pour des tempratures d'opration et non des tempratures relles de masse, ce qui gnre des modles dont l'ajustement des paramtres fait dfaut lorsqu'utilis l'chelle industrielle.Un nouveau modle cintique a t dvelopp, permettant de prdire le taux de production de gaz non-condensable, d'huile et de char provenant de la pyrolyse des pneus.La nouveaut de ce modle est la considration des slectivits intrinsques de chaque produit en fonction de la VI temprature.Cette hypothse a t considre valide assumant que dans le procd industriel de pyrolyse, la cintique de pyrolyse est limitante.Le modle dvelopp considre des cintiques de production individuelles pour chacun des trois produits pyrolytiques proportionnelles une cintique de dcomposition globale des pyrolysables.Les simulations avec des donnes obtenues en opration industrielle ont dmontr la robustesse du modle prdire avec prcision en rgime transitoire, la pyrolyse des pneus, l'aide de paramtres du modle obtenus l'chelle du laboratoire, nommment en ce qui a trait au dbut de la production, le temps de rsidence des pneus (production dynamique) et de la quantit d'huile produite (rendement cumulatif).Il s'agit d'une toute nouvelle faon de modliser la pyrolyse qui pourrait tre extrapole de nouvelles matires premires.Le deuxime objectif de cette recherche doctorale tait de dterminer l'volution de la chaleur spcifique des pneus pendant la pyrolyse et l'enthalpie de pyrolyse.L'origine de cet objectif provient d'une contradiction primaire.Outre quelques exceptions, il est admis que la pyrolyse des matires organiques est globalement un phnomne endothermique. l'oppos, toutes les expriences menes l'aide d'appareils de laboratoire tels la DSC (Differential Scanning Calorimetry) ont montr des pics exothermiques durant les expriences dynamiques (rampe de temprature constante).Cela a t confirm par les rsultats obtenus l'chelle industrielle, o aucune trace d'exothermicit n'a t observe.La loi de Hess a aussi confirm ces rsultats, savoir que globalement, la pyrolyse est bel et bien un processus entirement endothermique.Un bilan d'nergie prcis est requis pour prdire la temprature des pneus durant la pyrolyse, paramtre indissociable de la cintique.Une investigation approfondie du char a permis dans un premier temps de dmontrer que la chaleur spcifique des solides au cours de la pyrolyse dcrot en fonction de la temprature jusqu' l'atteinte du pic de perte de masse en dcomposition, vers 400C, pour ensuite remonter.Ce constat, combin au fait que l'chantillon perd de sa masse au cours de la pyrolyse est VII considr comme la principale cause de l'apparition du pic exothermique dans les expriences de laboratoire.C'est--dire que le systme de contrle de ces appareils provoque un biais et une surchauffe involontaire des chantillons leur confrant un comportement exothermique.Il s'agirait donc d'un artfact.Sur la base des nouvelles donnes sur l'volution de la chaleur spcifique globale en pyrolyse, un modle du bilan d'nergie a t dvelopp l'chelle industrielle pour dterminer l'enthalpie de pyrolyse.La simulation a montr que la majeure partie de la chaleur transfre la masse dcompose servait augmenter sa temprature.Ensuite, une enthalpie de pyrolyse dpendante de la perte de masse a t obtenue.Enfin, deux autres termes d'enthalpie ont t trouvs, nommment une enthalpie pour le bris des ponts soufrs et une enthalpie pour la stabilisation du char lorsque la conversion approche la compltion.Cette recherche aura permis d'tablir une nouvelle mthodologie gnrale pour dterminer l'enthalpie de pyrolyse.Plus particulirement, de nouveaux claircissements ont t obtenus quant l'volution de la chaleur spcifique de la masse lors de la pyrolyse et de nouvelles enthalpies de pyrolyse, toutes endothermiques, ont pu tre obtenues, en accord avec les attentes thoriques.Le troisime objectif de recherche concernait le comportement du soufre lors de la pyrolyse des pneus.Avec comme prmisse que le soufre est un contaminant intrinsque de plusieurs rsidus valoriser, il est critique d'en clarifier le devenir lors de la pyrolyse, dans le cas prsent des pneus usags.De la littrature est ressorti que certaines analyses quantitatives avaient t prsentes, mais de faon gnralise, les mcanismes de distribution du soufre parmi les produits pyrolytiques demeurent flous.Ainsi, il n'tait pas possible de prdire le transfert du soufre vers chacun des produits de la pyrolyse des pneus.XIII

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