Force-induced chemical reactions on the metal centre in a single metalloprotein molecule
Pourquoi ce travail est dans la base
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Notice bibliographique
Résumé
Metalloproteins play indispensable roles in biology owing to the versatile chemical reactivity of metal centres. However, studying their reactivity in many metalloproteins is challenging, as protein three-dimensional structure encloses labile metal centres, thus limiting their access to reactants and impeding direct measurements. Here we demonstrate the use of single-molecule atomic force microscopy to induce partial unfolding to expose metal centres in metalloproteins to aqueous solution, thus allowing for studying their chemical reactivity in aqueous solution for the first time. As a proof-of-principle, we demonstrate two chemical reactions for the FeS4 centre in rubredoxin: electrophilic protonation and nucleophilic ligand substitution. Our results show that protonation and ligand substitution result in mechanical destabilization of the FeS4 centre. Quantum chemical calculations corroborated experimental results and revealed detailed reaction mechanisms. We anticipate that this novel approach will provide insights into chemical reactivity of metal centres in metalloproteins under biologically more relevant conditions.
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Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle