Performance assessment of density functional theory-based models using orbital momentum distributions
Notice bibliographique
Résumé
The performance of a number of established and widely used density functional theory (DFT) methods (B3LYP, Bhandh, BP86, PW91, Vosko, Wilk, and Nusair (VWN), LB94, PBe0, statistical average of orbital potentials (SAOP) and X3LYP) and the Hartree–Fock (HF) method has been assessed using the 7σ orbital momentum distributions (MDs) of nitrous oxide (N2O). The DFT methods are combined with a number of Gaussian basis sets as well as even-tempered Slater basis sets. Orbital MDs of N2O are compared with experimental measurement of the same orbital from electron momentum spectroscopy. This study reveals information regarding the performance of (a) the DFT methods and their long-range behaviour, (b) Gaussian and Slater basis set contributions to this orbital, (c) combinations (i.e. the models) of the DFT methods and basis sets and (d) the entire region of chemical significance of the orbital. In general, for any given method, it is found that Slater basis sets achieve better overall agreement with experiment than Gaussian basis sets. Dunning's aug-cc-pVTZ basis set achieves the best performance for the MDs for this orbital among the Gaussian basis sets. The B3LYP and BP86 models exhibit similar overall performance to more recent models such as X3LYP and SAOP. This study also demonstrates that the particular combination of density functional method and basis set employed have a significant effect on the quality of the calculated orbitals.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,003 | 0,004 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,002 | 0,002 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,002 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».