Bond-Valence Constraints on Liquid Water Structure
Notice bibliographique
Résumé
The recent controversy about the structure of liquid water pits a new model involving water molecules in relatively stable "rings-and-chains" structures against the standard model that posits water molecules in distorted tetrahedral coordination. Molecular dynamics (MD) simulations, both classical and ab initio, almost uniformly support the standard model, but because none of them can yet reproduce all of the anomalous properties of water, they leave room for doubt. We argue that it is possible to evaluate these simulations by testing them against their adherence to the bond-valence model, a well-known and quantitatively accurate empirical summary of the behavior of atoms in the bonded networks of inorganic solids. Here we use the results of ab initio MD simulations of ice, water, and several solvated aqueous species to show that the valence sum rule (the first axiom of the bond-valence model) is followed in both solid and liquid bond networks. We then test MD simulations of water, employing several popular potential models against this criterion and the experimental O-O RDF. It appears that most of those tested cannot satisfy both criteria well, except TIP4P, TIP4P/2005, and TIP5P. If the valence sum rule really can be applied to simulated liquid structures, then it follows that the bonding behaviors of atoms in liquids are in some ways identical to those in solids. We support this interpretation by showing that the simulations produce O-H...O geometries that are completely consistent with the range of geometries available in solids, and the distributions of instantaneous valence sums reaching the atoms in both the ice and liquid water simulations are essentially identical. Furthermore, we show that none of the extant asymmetric water potentials that produce "rings-and-chains" structures can satisfy our geometric criteria. Taken together, this is powerful evidence in favor of the standard distorted tetrahedral model of liquid water structure.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,004 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».