Gas-Phase HO<sup>•</sup>-Initiated Reactions of Elemental Mercury: Kinetics, Product Studies, and Atmospheric Implications
Notice bibliographique
Résumé
Mercury is an environmentally volatile toxic fluid metal that is assumed to have a long atmospheric residence time and hence is subject to long-range transport. The speciation and chemical transformation of mercury in the atmosphere strongly influences its bioaccumulation potential in the human food chain as well as its global cycling. To investigate the oxidation of Hg0 by HO, the dominantdaytime atmospheric oxidant, we performed kinetic and product studies over the temperature range 283-353 K under near atmospheric pressure (100+/-0.13 kPa) in air and N2 diluents. Experiments were carried out by the relative rate method using five reference molecules and monitored by gas chromatography with mass spectroscopic detection (GC-MS). The HO were generated using UV photolysis of isopropyl nitrite at 300 < or = lambda < or = 400 nm in the presence of NO. The room-temperature rate constant was found to be (9.0+/-1.3) x 10(-14) cm3 molecule(-1) s(-1). The temperature dependence of the reaction can be expressed as a simple Arrhenius expression (in unit of 10(-14) cm3 molecule(-1) s(-1)) using ethane as the reference molecule: kHg + HO = 3.55 x 10(-14) exp((294+/-16)/T). The major reaction product, HgO, was identified in the gaseous form, as aerosols and as deposits on the container walls, using chemical ionization mass spectrometry (CI-MS), electron impact mass spectrometry (EI-MS), GC-MS, and cold vapor atomic fluorescence spectrometry (CVAFS). Experimental results reveal that ca. 6% of the reaction products were collected on a 0.2 microm filter as suspended aerosol, ca. 10% were in the gaseous form, and about 80% were deposited on the reaction vessel wall. The potential implications of our results in the understanding of tropospheric mercury transformation are herein discussed.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».