Computational Studies of the Interaction between Ruthenium Dyes and X<sup>−</sup> and X<sub>2</sub><sup>−</sup>, X = Br, I, At. Implications for Dye-Sensitized Solar Cells
Notice bibliographique
Résumé
Quantum chemistry in the form of relativistic density functional theory (DFT) combined with a continuum solvation model has been applied to study the interaction of two prototypical ruthenium dyes (N3 and its chlorinated form) and redox mediators X − and X 2 −, X = Br, I, At, with a view at the elementary reactions within a dye-sensitized solar cell (DSSC). Along the series Br, I, and At, increasing bond lengths of X 2, X 2 −, and X 3 − are found, as well as an increasing reducing power of the X − /X 3 − redox couple. Inner-sphere seven-coordinate complexes between the dye and the redox species do not exist; however, the dyes form outer-sphere complexes with the X − and X 2 − species. The thermodynamics of a recently proposed mechanism [ J. Phys. Chem. C 2007, 111, 6561] involving a [dye + X − ] intermediate are probed, and the existence of the intermediate and the elementary steps of the process are confirmed. The dye regeneration is thermodynamically more favorable for the N3 dye than its chlorinated counterpart. The regeneration of the neutral dye is favored for At, followed by the iodine and bromine systems (At > I > Br). This may be related to the observed superior performance in actual DSSCs of the iodide/triiodide redox couple over the alternative bromide/tribromide couple.
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Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».