Multiscale modelling of asphaltene disaggregation
Notice bibliographique
Résumé
Asphaltene aggregation reduces bitumen upgrading efficiency by increasing bitumen viscosity and coke formation. Our approach to model asphaltene aggregation involves geometry optimisation by using the Harris approximation implemented in DMol3, followed by a solvation calculation by using the three-dimensional molecular theory of solvation (a.k.a. 3D-RISM) we have developed recently [A. Kovalenko, Three-dimensional RISM theory for molecular liquids and solid–liquid interfaces, in Understanding Chemical Reactivity: Molecular Theory of Solvation, F. Hirata ed., Vol. 24, Kluwer Academic Publishers, New York, NY, 2003, pp. 169–275]. From the Harris approximation, we obtain the Hirshfeld and Mulliken asphaltene atomic charges. The 3D-RISM theory allows one to model solvation at given temperature, solvent density and solvent composition. The theory predicts solvation structure and thermodynamic characteristics, such as the potential of mean force (PMF). We investigate the effect of the Hirshfeld and Mulliken charge calculation methods on the PMF values for asphaltene disaggregation in quinoline and 1-methylnaphthalene solvents at 298 and 473 K. Our PMF results predict that asphaltene disaggregation is favoured in quinoline at 473 K, whereas in 1-methylnaphthalene the asphaltene aggregate would remain undisturbed. These results are in agreement with the experiment and correlate with the molecular dynamics (MD) simulation results [T. Takanohashi, S. Sato, and R. Tanaka, Structural relaxation behaviors of three different asphaltenes using MD calculations, Petr. Sci. Technol. 22 (2004), pp. 901–904]. The statistical–mechanical 3D-RISM method probes the entire phase space and yields the solvation structure and thermodynamics at a much lower computational cost than MD, and thus gives access to solvation processes that occur on large time and space scales.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».