Effect of counterions on the charging mechanisms of a macromolecule in aqueous nanodrops
Notice bibliographique
Résumé
We report the first molecular dynamics study of the effect of counterions on the charging mechanisms of a macromolecule found in an aqueous droplet that contains excess charge. To investigate the principles of the charging mechanisms of a macromolecule in a droplet, we simulate aqueous droplets that contain a poly(ethylene glycol) (PEG) molecule, sodium, and chloride ions. We study the effect of counterions by varying the concentration of the chloride ions and the temperature of the droplets. We find that the size of the droplet from which the macromolecule is released is determined by the competition between the counterions and the macromolecule for capturing the sodium ions. In droplets with radii in the range of 4 nm and smaller, [Na2Cl](+) ion complexes and sodium chloride aggregates are formed. The smaller the droplet the more pronounced is the formation of the NaCl aggregates. At very high temperature, in the larger droplets the Na(+) ions are distributed throughout the entire droplet. Therefore, the sodiated PEG is released with a higher average charge than from droplets with no counterions because it has access to a higher concentration of Na(+) ions. At moderately high temperature, the NaCl aggregates do not affect the final charge state of the macromolecule relative to the no-counterion droplets. We also report that regardless of the concentration of the counterions, the temperature plays a critical role in determining the nature of the droplet shape fluctuations that are responsible for the charging of a macromolecule and its extrusion from a droplet. At high temperature the macromolecule is released by the formation of a Taylor cone that transports ions onto the macromolecule. Differently, at lower temperature the Taylor cones are absent or have subsided. These findings provide insight into the mechanisms that macromolecules acquire their charge in droplets produced in electrospray ionization experiments.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».