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Enregistrement W2004751027 · doi:10.1063/1.1490593

Amorphous solid water’s isotopic exchange kinetics

2002· article· en· W2004751027 sur OpenAlexafffund
G. P. Johari

Notice bibliographique

RevueThe Journal of Chemical Physics · 2002
Typearticle
Langueen
DomaineMaterials Science
ThématiqueMaterial Dynamics and Properties
Établissements canadiensMcMaster University
Organismes subventionnairesNatural Sciences and Engineering Research Council of Canada
Mots-clésKineticsChemistryMoleculeProtonCluster (spacecraft)Amorphous solidExponentKinetic isotope effectDiffusionReaction rate constantChemical physicsCrystallographyThermodynamicsComputational chemistryPhysical chemistryDeuteriumAtomic physicsPhysicsOrganic chemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

The mechanism for isotopic exchange by proton hopping and subsequent reorientation of H2O molecules in vapor-deposited, 0.1 mol % 2-naphthol containing amorphous solid water [M. Fischer and J. P. Devlin, J. Phys. Chem. 99, 11584 (1995)] has been reconsidered and an alternative mechanism in terms of diffusion controlled reactions is proposed. In this mechanism, H2O molecules diffuse within the H-bonded clusters, with or without a net increase in the number of H bonds, and isotopic exchange occurs by two processes: (i) Random diffusion of molecules in two clusters, one containing D2O and the other H3O+, leads to formation of an intercluster H bond, which in turn provides a path for proton hopping and converts one D2O (plus one H2O) to two coupled HODs by proton translocation and subsequent orientation. (ii) One H bond between two HOD neighbors in a cluster breaks and reforms with another H2O in the same cluster or in a different cluster, and hence a coupled HOD is converted to an uncoupled HOD. The decrease in D2O and the increase in HOD concentrations with time follow a stretched exponential kinetics, with exponent of 0.65 for the former and 0.54 for the latter process at 122 K. This is equivalent to the time-dependent rate constant in Plonka’s formalism [J. Chem. Phys. 96, 1128 (1992)] and is seen as characteristic of dispersive kinetics. Because fluctuation of the environment is slower than the time scale of overall barrier crossing, the mass-controlled kinetics equations do not apply to a consecutive reaction scheme. The known variation of the isotopic species concentration with time seems to be consistent with this reaction kinetics.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesCharge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,006
Score d'incertitude au seuil1,000

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0010,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,024
Tête enseignante GPT0,221
Écart entre enseignants0,197 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.

Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations10
Publié2002
Routes d'admission2
Résumé présentoui

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