Effective increasing of optical absorption and energy conversion efficiency of anatase TiO2 nanocrystals by hydrogenation
Notice bibliographique
Résumé
Disorder-engineered nanophase anatase TiO(2) through hydrogenation has been demonstrated to exhibit substantial solar-driven photocatalytic activities [X. Chen, L. Liu, P. Y. Yu, S. S. Mao, Science, 2011, 331, 746], while the detailed image of the disorder is unclear, and the role of the hydrogenation as well as the mechanism of high photoactivity is still ambiguous. Based on first-principles calculations, we find by taking into account the synergic effect of Ti-H and O-H bonds that hydrogen atoms can be chemically absorbed both on Ti(5c) and O(2c) atoms for (101), (001), and (100) surfaces, while previous studies predicted that chemical absorption of H on both Ti(5c) and O(2c) only takes place on the (001) surface due to overlooking the synergic effect. The hydrogenation induces obvious lattice distortions on (101) and (100) surfaces of nanoparticles enhancing the intraband coupling within the valence band, while the (001) surface is not largely affected. Different from the previous understanding that the lattice disorder accounts for the induced mid-gap states while the hydrogen only stabilizes the lattice disorders by passivating their dangling bonds, we find that the adatoms not only induce the lattice disorders but also interact strongly with the Ti 3d and O 2p states, resulting in a considerable contribution to the mid-gap states. The optical absorption is dramatically red shifted due to the mid-gap states and the photogenerated electron-hole separation is substantially promoted as a result of electron-hole flow between different facets of hydrogenated nanoparticles, which may account for the exceptional high energy conversion efficiency under solar irradiation. Even more interestingly, we find that hydrogenation reverses the redox behavior of different surfaces of nanoparticles, which provides new hints that one can tune the photoexcited electron-hole flow between different surfaces of nanoparticles in accordance to one's request by appropriate chemical surface treatment. We believe that band-offset-engineering between different facets of nanocrystals can be an effective way to facilitate energy conversion efficiency and should be applicable to other nanophase materials.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».