Synthesis of Block Copolymers of Ethylene with Styrene and <i>n</i>-Butyl Acrylate via a Tandem Strategy Combining Ethylene “Living” Polymerization Catalyzed by a Functionalized Pd−Diimine Catalyst with Atom Transfer Radical Polymerization
Notice bibliographique
Résumé
We report a new two-step tandem strategy combining two versatile “living” polymerization techniques, Pd−diimine catalyzed ethylene “living” polymerization and atom transfer radical polymerization (ATRP), for the synthesis of functionalized polyethylene (PE) diblock copolymers containing an ethylene block and a functional monomer block, such as styrene and n -butyl acrylate. The key to the success of this tandem strategy is the development of a novel functionalized Pd−diimine catalyst, [(ArN C(Me)−(Me)C NAr)Pd(CH 2 ) 3 C(O)O(CH 2 ) 2 OC(O)C(CH 3 ) 2 Br] + SbF 6 - (Ar = 2,6-( i Pr) 2 C 6 H 3 ) ( 3 ), which uniquely contains a 2-bromoisobutyryl substituting group on its chelate structure. This catalyst was synthesized by convenient equimolar reaction of the acetonitrile Pd−diimine adduct, [(ArN C(Me)−(Me)C NAr)Pd(CH 3 )(N⋮CMe)] + SbF 6 - (Ar = 2,6-( i Pr) 2 C 6 H 3 ) ( 1 ), with a functional acrylate monomer, 2-(2-bromoisobutyryloxy) ethyl acrylate (BIEA). The remarkable feature of 3 lies in its unprecedented ability to catalyze ethylene “living” polymerization that directly gives rise to telechelic PE chains bearing an end-capping 2-bromoisobutyryl group active for initiating ATRP. The resulting end-functionalized PEs can thus be directly used as macroinitiators to subsequently initiate ATRP of functional monomers, like styrene and n -butyl acrylate used in this work, in the second step of this tandem strategy to synthesize functionalized diblock copolymers. Because of the “living” polymerization nature of both steps in this tandem strategy, we demonstrate that the functionalized block copolymers synthesized possess well-defined structures with narrow molecular weight distributions and controllable lengths for both PE and functional monomer blocks.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».