Spectral Dependence and Wavelength Selectivity in Heterogeneous Photocatalysis. I. Experimental Evidence from the Photocatalyzed Transformation of Phenols
Notice bibliographique
Résumé
The photocatalyzed transformation of phenol (PhOH) and 4-chlorophenol (ClPhOH) in air-equilibrated TiO 2 dispersions has been used to examine the spectral behavior of the quantum yields Φ (and photonic efficiencies, η) of loss of these two substrates at various wavelengths. Contrary to the band model of semiconductors and conventional wisdom which predict rapid thermalization of photogenerated charge carriers to the lowest energy levels in their respective conduction and valence band states, and consequently to spectrally independent quantum yields, experimental results demonstrate that in fact the quantum yields of loss of PhOH and ClPhOH are spectrally dependent, displaying well resolved band structures at 3.13, 3.21, 3.32, 3.60, 3.81, 4.28 and 4.57 eV for phenol and at 3.16, 3.25, 3.41, 3.59, 3.70 and 4.15 eV for 4-chlorophenol. These energies correlate with absorption and emission band energies of direct and indirect band-to-band transitions reported earlier by Serpone et al. ( J. Phys. Chem ., 1995, 99, 16655) and with theoretical estimates by Daude and co-workers ( Phys. Rev. B, 1977, 15, 3229) for TiO 2 crystals. Both the spectral dependence of Φ and η and the wavelength selectivity of TiO 2 ( S e and S h ) are discussed in terms of theoretical predictions based on the solution of the continuity equation. The implicit emphasis of this study is the need to rethink the predictions based on the conventional band model of semiconductors. Thermalization of hot carriers may not (in some cases) be as rapid as once envisaged.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».