Gas-Phase Formation of Radical Cations of Monomers and Dimers of Guanosine by Collision-Induced Dissociation of Cu(II)−Guanosine Complexes
Notice bibliographique
Résumé
An electrosprayed water/methanol solution of guanosine and Cu(NO 3 ) 2 was observed to give rise to gas-phase copper complexed ions of [CuL n ] •2+, [CuL(MeOH) n ] •2+, and [CuG n (NO 3 )] •+, as well as the ions [L] •+, [L + H] +, [G] •+, and [G + H] + (L = guanosine, G = guanine). The Collision-Induced Dissociation (CID) of [CuL 3 ] •2+ and [CuL(MeOH) n ] •2+ ( n = 2, 3) generates guanosine radical cations [L] •+, while dimeric guanosine radical cations [L 2 ] •+ are generated in the dissociation of [CuL 4 ] •2+ . Protonated guanosine [L + H] + is one of the main products in the primary dissociation of [CuL 2 ] •2+, while the dissociation of the higher-order [CuG 2 ] •2+ produces the [G] •+ radical cation. The guanosine dimer radical cation, [L 2 ] •+ presumably arises from the interaction of two guanosine molecules via proton and hydrogen bonding and is observed to dissociate into [L + H] + and [L − H] • at low energies. We propose that the first two ligands bind strongly with Cu(II) through N7 and O6 to form a [CuL 2 ] •2+ complex with a four-coordinated planar structure and that a third ligand binds loosely with copper to form [CuL 3 ] •2+ . Additional ligation observed in the formation of [CuL n ] •2+ ( n ≤ 6) ions is presumed to occur by hydrogen bonding. The ribose group of guanosine appears to play an important role in the stabilization of the doubly charged Cu−guanosine complex and in intraligand proton transfer upon CID. The molecular radical cations [L] •+ observed in the ESI-MS spectrum at low declustering potentials originate primarily from [CuL(MeOH) 2,3 ] •2+ complexes which can dissociate more easily than [CuL 3 ] •2+ .
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».