Coherent control of the population transfer in complex solvated molecules at weak excitation. An experimental study
Notice bibliographique
Résumé
We performed a series of successful experiments for the optimization of the population transfer from the ground to the first excited state in a complex solvated molecule (rhodamine 101 in methanol) using shaped excitation pulses at very low intensities (1 absorbed photon per 100-500 molecules per pulse). We found that the population transfer can be controlled and significantly enhanced by applying excitation laser pulses with crafted pulse shapes. The optimal shape was found in feedback-controlled experiments using a genetic search algorithm. The temporal profile of the optimal excitation pulse corresponds to a comb of subpulses regularly spaced by approximately 150 fs, whereas its spectrum consists of a series of well-resolved peaks spaced apart by approximately 6.5 nm corresponding to a frequency of 220 cm(-1). This frequency matches very well with the frequency modulation of the population kinetics (period of approximately 150 fs), observed by excitation with a short (approximately 20 fs) transform-limited laser pulse directly after excitation. In addition, an antioptimization experiment was performed under the same conditions. The difference in the population of the excited state for the optimal and antioptimal pulses reaches approximately 30% even at very weak excitation. The results of optimization are reproducible and have clear physical meaning.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».