Molecular Oxygen Reduction in PEM Fuel Cell Conditions: ToF-SIMS Analysis of Co-Based Electrocatalysts
Notice bibliographique
Résumé
A series of Co-based electrocatalysts for oxygen reduction in acid media has been prepared using two different Co precursors: cobalt acetate (CoAc) and a cobalt porphyrin (CoTMPP). These catalysts have been analyzed by ToF-SIMS to obtain information on the number and the structure of catalytic active sites in these materials. The results are compared with the results of a similar analysis already performed on a series of Fe-based electrocatalysts (J. Phys. Chem. B 2002, 106, 8705) also prepared with two different Fe precursors: iron acetate (FeAc) and an iron porphyrin (ClFeTMPP). The interpretation of ToF-SIMS data for Fe-based catalysts allowed us to conclude that whatever the Fe precursor was, the same catalytic sites (FeN2/C and FeN4/C, with their respective dominant ToF-SIMS signatures: FeN2C4+ and FeN4C8+ ions) were found. The comparison of the ToF-SIMS data with the activity of those catalysts led to the conclusion that the FeN2C catalytic site was more active than FeN4/C. When the same procedure is applied to ToF-SIMS data measured for Co-based catalysts, the following conclusions are drawn: (i) as for Fe precursors, both Co precursors also give similar results; (ii) as for Fe-based catalysts, the same four families of MetalNxCy+ ions, with 1, 2, 3, and 4 nitrogen atoms, are also found in the spectra of Co-based catalysts, but there is no dominant CoNxCy+ ion signature; (iii) only CoN4/C can be ascertained on the basis of ToF-SIMS measurements. There is no strong support from ToF-SIMS measurements for (or against) the existence of CoN2/C in Co-based catalysts as there is for FeN2/C in Fe-based catalysts; (iv) contrary to Fe-based catalysts, all catalytic sites (if there are any besides CoN4/C) are about equally active in Co-based electrocatalysts.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».