Diamido-Ether Uranium(IV) Alkyl Complexes as Single-Component Ethylene Polymerization Catalysts
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Notice bibliographique
Résumé
The synthesis and characterization of two new uranium(IV) dialkyl complexes supported by two different diamido ether ligands are reported. The reaction of [{({2,6- i Pr 2 C 6 H 3 }N{CH 2 CH 2 }) 2 O}UCl 2 ] ([{ dipp NCOCN}UCl 2 ]) with 2 equiv of KCH 2 Ph generates the organoactinide [{ dipp NCOCN}U(CH 2 Ph) 2 ] ( 3 ), which shows an η 1 -, η 2 -benzyl arrangement of the alkyl ligands in the solid state. Reaction of [({ t BuN(SiMe 2 )} 2 O)UCl 2 ] ([{ t Bu NON}UCl 2 ]) with 2 equiv of LiCH(SiMe 3 ) 2 yields the alkyl-bridged uranium dimer [{ t Bu NON}U{CH(SiMe 3 )(SiMe 2 CH 2 )}] 2 ( 4 ), which forms via γ C−H activation of the CH(SiMe 3 ) 2 substituent. Reaction of 3 and 4 as well as previously reported [{ t Bu NON}U(CH 2 SiMe 3 ) 2 ] ( 1 ) and [{ dipp NCOCN}U(CH 2 SiMe 3 ) 2 ] ( 2 ) with 1 atm of ethylene under ambient conditions produced high molecular weight polymers, demonstrating that diamido ether actinide complexes can act as ethylene polymerization catalysts; activities up to 560 g/mol·h·atm using 1 were observed. Reaction of 1 and 2 with 1 atm of ethylene and 1 equiv of B(C 6 F 5 ) 3 demonstrated a 4-fold decrease in activity of the catalyst. Reaction of 1 or 2 with an excess of MMAO or Et 2 AlCl did not yield any polymer formation upon the addition of ethylene. After reaction of 1 with Et 2 AlCl, removal of volatiles in vacuo yielded a dark red liquid that, upon standing, formed green crystals of [{ t Bu NON}U{(μ-Cl) 2 AlEt 2 } 2 ] ( 5 ), indicating a route for catalyst deactivation by aluminum-based cocatalysts.
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Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,008 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle