Predicting hydration Gibbs energies of alkyl-aromatics using molecular simulation: a comparison of current force fields and the development of a new parameter set for accurate solvation data
Notice bibliographique
Résumé
The Gibbs energy of hydration is an important quantity to understand the molecular behavior in aqueous systems at constant temperature and pressure. In this work we review the performance of some popular force fields, namely TraPPE, OPLS-AA and Gromos, in reproducing the experimental Gibbs energies of hydration of several alkyl-aromatic compounds--benzene, mono-, di- and tri-substituted alkylbenzenes--using molecular simulation techniques. In the second part of the paper, we report a new model that is able to improve such hydration energy predictions, based on Lennard Jones parameters from the recent TraPPE-EH force field and atomic partial charges obtained from natural population analysis of density functional theory calculations. We apply a scaling factor determined by fitting the experimental hydration energy of only two solutes, and then present a simple rule to generate atomic partial charges for different substituted alkyl-aromatics. This rule has the added advantages of eliminating the unnecessary assumption of fixed charge on every substituted carbon atom and providing a simple guideline for extrapolating the charge assignment to any multi-substituted alkyl-aromatic molecule. The point charges derived here yield excellent predictions of experimental Gibbs energies of hydration, with an overall absolute average deviation of less than 0.6 kJ mol(-1). This new parameter set can also give good predictive performance for other thermodynamic properties and liquid structural information.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».