Periodic Mesoporous Hydridosilica − Synthesis of an “Impossible” Material and Its Thermal Transformation into Brightly Photoluminescent Periodic Mesoporous Nanocrystal Silicon-Silica Composite
Notice bibliographique
Résumé
There has always been a fascination with "impossible" compounds, ones that do not break any rules of chemical bonding or valence but whose structures are unstable and do not exist. This instability can usually be rationalized in terms of chemical or physical restrictions associated with valence electron shells, multiple bonding, oxidation states, catenation, and the inert pair effect. In the pursuit of these "impossible" materials, appropriate conditions have sometimes been found to overcome these instabilities and synthesize missing compounds, yet for others these tricks have yet to be uncovered and the materials remain elusive. In the scientifically and technologically important field of periodic mesoporous silicas (PMS), one such "impossible" material is periodic mesoporous hydridosilica (meso-HSiO(1.5)). It is the archetype of a completely interrupted silica open framework material: its pore walls are comprised of a three-connected three-dimensional network that should be so thermodynamically unstable that any mesopores present would immediately collapse upon removal of the mesopore template. In this study we show that meso-HSiO(1.5) can be synthesized by template-directed self-assembly of HSi(OEt)(3) under aqueous acid-catalyzed conditions and after template extraction remains stable to 300 °C. Above this temperature, bond redistribution reactions initiate a metamorphic transformation which eventually yields periodic mesoporous nanocrystalline silicon-silica, meso-ncSi/SiO(2), a nanocomposite material in which brightly photoluminescent silicon nanocrystallites are embedded within a silica matrix throughout the mesostructure. The integration of the properties of silicon nanocrystallinity with silica mesoporosity provides a wealth of new opportunities for emerging nanotechnologies.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».