Preparation of Dinuclear Phosphine-Bridged Palladium(II) Species and Their Silica-Bound Analogues as Catalysts for the Cyclization of Aminoalkynes
Notice bibliographique
Résumé
Two new dinuclear palladium complexes, [Pd 2 Me 2 Cl 2 (dmpm) 2 ] ( 4 ) and [PdMe(Cl)(dmpm) 2 PdCl 2 ] ( 5 ), have been prepared and their structures determined by single-crystal X-ray analysis. 5 is an interesting example of a complex with both a cis -PdCl 2 center and a trans- MePdCl center, within the same molecule. The reactivity of 4, as well as the previously reported complexes [Pd 2 Me 2 Cl 2 (dppm) 2 ] ( 1 ), [Pd 2 ( μ -CH 2 )Cl 2 (dppm) 2 ] ( 2 ), and [Pd 2 Me 4 (dmpm) 2 ] ( 3 ), toward silica have been investigated. The complexes react readily with either dichloromethane or benzene suspensions of silica to give chemisorbed species, presumably by reaction of the Pd−Me group with the O−H bond of the surface silanol groups, in the case of 1, 3, and 4, and protonation of the methylene bridge, in the case of 2 . The complexes containing the more basic phosphine, dmpm, gave much higher palladium loadings (wt % Pd 1.37−2.47) on silica, compared to the dppm complexes (wt % Pd 0.55−0.80). The molecular and grafted materials were initially tested as catalysts for the cyclization of 6-aminohex-1-yne to give 2-methyl-1,2-dehydropiperidine. The silica/dmpm complexes were found to be the most active catalysts for this reaction and were also tested for the cyclization of 5-phenyl-4-pentyn-1-amine.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».