Two‐Photon Chemistry in Ruthenium 2,2′‐Bipyridyl‐Functionalized Single‐Wall Carbon Nanotubes
Notice bibliographique
Résumé
Ruthenium polypyridyl complexes are widely used as light harvesters in dye-sensitized solar cells. Since one of the potential applications of single-wall carbon nanotubes (SWCNTs) and their derived materials is their use as active components in organic and hybrid solar cells, the study of the photochemistry of SWCNTs with tethered ruthenium polypyridyl complexes is important. A water-soluble ruthenium tris(bipyridyl) complex linked through peptidic bonds to SWCNTs (Ru-SWCNTs) was prepared by radical addition of thiol-terminated SWCNT to a terminal C=C double bond of a bipyridyl ligand of the ruthenium tris(bipyridyl) complex. The resulting macromolecular Ru-SWCNT (approximately 500 nm, 15.6% ruthenium complex content) was water-soluble and was characterized by using TEM, thermogravimetric analysis, chemical analysis, and optical spectroscopy. The emission of Ru-SWCNT is 1.6 times weaker than that of a mixture of [Ru(bpy)(3)](2+) and SWCNT of similar concentration. Time-resolved absorption optical spectroscopy allows the detection of the [Ru(bpy)(3)](2+)-excited triplet and [Ru(bpy)(3)](+). The laser flash studies reveal that Ru-SWCNT exhibits an unprecedented two-photon process that is enabled by the semiconducting properties of the SWCNT. Thus, the effect of the excitation wavelength and laser power on the transient spectra indicate that upon excitation of two [Ru(bpy)(3)](2+) complexes of Ru-SWCNT, a disproportionation process occurs leading to delayed formation of [Ru(bpy)(3)](+) and the performance of the SWCNT as a semiconductor. This two-photon delayed [Ru(bpy)(3)](+) generation is not observed in the photolysis of [Ru(bpy)(3)](3+); SWCNT acts as an electron wire or electron relay in the disproportionation of two [Ru(bpy)(3)](2+) triplets in a process that illustrates that the SWCNT plays a key role in the process. We propose a mechanism for this two-photon disproportionation compatible with i) the need for high laser flux, ii) the long lifetime of the [Ru(bpy)(3)](2+) triplets, iii) the semiconducting properties of the SWNT, and iv) the energy of the HOMO/LUMO levels involved.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».