Temperature dependence of the Fricke dosimeter and spur expansion time in the low-LET high-temperature radiolysis of water up to 350 °C: a Monte-Carlo simulation study
Notice bibliographique
Résumé
Monte-Carlo simulations of the radiolysis of the ferrous sulfate (Fricke) dosimeter with low-linear energy transfer (LET) radiation (such as (60)Co γ-rays or fast electrons) have been performed as a function of temperature from 25 to 350 °C. The predicted yields of Fe(2+) oxidation are found to increase with increasing temperature up to ∼100-150 °C, and then tend to remain essentially constant at higher temperatures, in very good agreement with experiment. By using a simple method based on the direct application of the stoichiometric relationship that exists between the ferric ion yields so obtained G(Fe(3+)) and the sum {3 [g(e(-)(aq) + H˙) + g(HO(2)˙)] + g(˙OH) + 2 g(H(2)O(2))}, where g(e(-)(aq) + H˙), g(HO(2)˙), g(˙OH), and g(H(2)O(2)) are the primary radical and molecular yields of the radiolysis of deaerated 0.4 M H(2)SO(4) aqueous solutions, the lifetime (τ(s)) of the spur and its temperature dependence have been determined. In the spirit of the spur model, τ(s) is an important indicator for overlapping spurs, giving the time required for the changeover from nonhomogeneous spur kinetics to homogeneous kinetics in the bulk solution. The calculations show that τ(s) decreases by about an order of magnitude over the 25-350 °C temperature range, going from ∼4.2 × 10(-7) s at 25 °C to ∼5.7 × 10(-8) s at 350 °C. This decrease in τ(s) with increasing temperature mainly originates from the quicker diffusion of the individual species involved. Moreover, the observed dependence of G(Fe(3+)) on temperature largely reflects the influence of temperature upon the primary free-radical product yields of the radiolysis, especially the yield of H˙ atoms. Above ∼200-250 °C, the more and more pronounced intervention of the reaction of H˙ atoms with water also contributes to the variation of G(Fe(3+)), which may decrease or increase slightly, depending on the choice made for the rate constant of this reaction. All calculations reported herein use the radiolysis database of Elliot (Atomic Energy of Canada Limited) and Bartels (University of Notre Dame) that contains all the best currently available information on the rate constants, reaction mechanisms, and g-values in the range 20 to 350 °C.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».