New Racemic Planar-Chiral Metalloligands Derived from Donor-Substituted Indenes: A Synthetic, Structural, and Catalytic Investigation
Notice bibliographique
Résumé
The synthesis and characterization of a new family of (η 5 -indenyl)ML n complexes (ML n = Mn(CO) 3, Cp*Ru, or Cp*Fe; Cp* = η 5 -C 5 Me 5 ) derived from 3-P i Pr 2 -indene, 1-P i Pr 2 -2-NMe 2 -indene ( 1a[H] ), or 1-P(S) i Pr 2 -2-NMe 2 -indene ( 1b[H] ) are described. Lithiation of 1b[H] followed by treatment with BrMn(CO) 5, 0.25 equiv of [Cp*RuCl] 4, or Cp*Li/FeCl 2 provided the corresponding (η 5 - 1b )ML n complexes (ML n = Mn(CO) 3, 2a, 96%; Cp*Ru, 2b, 87%; or Cp*Fe, 2c, 55%). Similarly, treatment of 1a[Li] with 0.25 equiv of [Cp*RuCl] 4 or Cp*Li/FeCl 2 provided the corresponding (η 5 - 1a )ML n complexes (ML n = Cp*Ru, 3b, 74%; or Cp*Fe, 3c, 62%). Whereas combination of 3b and 0.5 equiv of [(COD)RhCl] 2 afforded [(COD)Rh(κ 2 - P, N - 3b )] + Cl - ( [4b] + Cl -; 49% isolated yield), under similar conditions 3c was observed to undergo a decomposition reaction resulting in the formation of the zwitterionic complex (COD)Rh(κ 2 - P, N - 1a ) ( 5; COD = η 4 -1,5-cyclooctadiene). Each of 3a − c was observed to react cleanly with [(COD)Rh(THF) 2 ] + BF 4 - (prepared in situ) to give the corresponding [(COD)Rh(κ 2 - P, N - 3a − c )] + BF 4 - complex ( [4a − c] + BF 4 -; 87%, 96%, and 89% isolated yield, respectively). Whereas lithiation of 3-P i Pr 2 -indene followed by the addition of BrMn(CO) 5 generated a complex mixture of products, similar reactions employing 0.25 equiv of [Cp*RuCl] 4 or Cp*Li/FeCl 2 afforded 6b or 6c in 98% and 43% yield, respectively. Treatment of 6b with 0.5 equiv of [(COD)RhCl] 2 allowed for the isolation of (COD)RhCl(κ 1 - P - 6b ) 7 in 96% isolated yield. Each of [4a − c] + BF 4 - proved to be an active catalyst for addition of pinacolborane to styrene, with the observed regioselectivity being dependent on the nature of the η 5 -coordinated metal fragment, as well as the solvent employed. Single-crystal X-ray diffraction data for 2a, 2b, 2c, 3b, [4c] + BF 4 -, and 7 are provided.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,010 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».