Rotationally invariant <i>ab initio</i> evaluation of Coulomb and exchange parameters for DFT+U calculations
Notice bibliographique
Résumé
Conventional density functional theory (DFT) fails for strongly correlated electron systems due to large intra-atomic self-interaction errors. The DFT+U method provides a means of overcoming these errors through the use of a parametrized potential that employs an exact treatment of quantum mechanical exchange interactions. The parameters that enter into this potential correspond to the spherically averaged intra-atomic Coulomb (U) and exchange (J) interactions. Recently, we developed an ab initio approach for evaluating these parameters on the basis of unrestricted Hartree-Fock (UHF) theory, which has the advantage of being free of self-interaction errors and does not require experimental input [Mosey and Carter, Phys. Rev. B 76, 155123 (2007)]. In this work, we build on that method to develop a more robust and convenient ab initio approach for evaluating U and J. The new technique employs a relationship between U and J and the Coulomb and exchange integrals evaluated using the entire set of UHF molecular orbitals (MOs) for the system. Employing the entire set of UHF MOs renders the method rotationally invariant and eliminates the difficulty in selecting unambiguously the MOs that correspond to localized states. These aspects overcome two significant deficiencies of our earlier method. The new technique is used to evaluate U and J for Cr(2)O(3), FeO, and Fe(2)O(3). The resulting values of U-J are close to empirical estimates of this quantity for each of these materials and are also similar to results of constrained DFT calculations. DFT+U calculations using the ab initio parameters yield results that are in good agreement with experiment. As such, this method offers a means of performing accurate and fully predictive DFT+U calculations of strongly correlated electron materials.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,002 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,003 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».