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Enregistrement W2088883329 · doi:10.1002/anie.201405232

Catalytic Consequences of the Thermodynamic Activities at Metal Cluster Surfaces and Their Periodic Reactivity Trend for Methanol Oxidation

2014· article· en· W2088883329 sur OpenAlexaff
Weifeng Tu, Ya-Huei Cathy Chin

Notice bibliographique

RevueAngewandte Chemie International Edition · 2014
Typearticle
Langueen
DomaineMaterials Science
ThématiqueCatalytic Processes in Materials Science
Établissements canadiensUniversity of Toronto
Organismes subventionnairesnon disponible
Mots-clésChemistryEnthalpyOxygenReactivity (psychology)Reaction rate constantCatalysisMetalKineticsActivation energyEntropy of activationPhysical chemistryMethanolChemical kineticsThermodynamicsInorganic chemistryOrganic chemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

The periodic reactivity trend and the connection of kinetics to the thermodynamic activity of oxygen are established for the oxidation of methanol on metal clusters. First-order rate coefficients are a single-valued function of the O2 -to-CH3OH ratio, because this ratio, together with the rate constants for O2 and CH3OH activation, determine the oxygen chemical potential, thus the relative abundance of active sites and bulk chemical state of the clusters. CH3OH activation rate constants on oxygen-covered Ag, Pt, and Pd and on RuO2 clusters vary with the metal-oxygen binding strength in a classical volcano-type relation, because the oxygen-binding strength directly influences the reactivities of oxygen as H abstractors during the kinetically relevant CH3OH activation step. The differences in oxygen thermodynamic activity lead to five orders of magnitude variation in rates (Pt>Pd>RuO2>Ag, 373 K), because of its strong effects on the activation enthalpy and more prominently activation entropy in CH3OH activation.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,001
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,001
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,007
Score d'incertitude au seuil0,395

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0010,001
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,001
Communication savante0,0000,001
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0000,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,014
Tête enseignante GPT0,252
Écart entre enseignants0,238 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations20
Publié2014
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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