Self-Association of Organic Acids in Petroleum and Canadian Bitumen Characterized by Low- and High-Resolution Mass Spectrometry
Notice bibliographique
Résumé
We examine solution-phase aggregation for a whole crude oil, whole bitumen, and bitumen distillate fractions by negative-ion electrospray ionization [(−) ESI] detected by both high-resolution [Fourier transform ion cyclotron resonance (FT-ICR)] and low-resolution [linear quadrupole ion trap (LTQ)] mass spectrometry (MS). Aggregate formation for both crude oil and bitumens is concentration-dependent. At high concentrations (i.e., >1 mg/mL), the disruption of noncovalent interactions between heteromultimers by low-energy collision-activated dissociation (CAD) yields LTQ dissociation mass spectra with molecular-weight distributions identical to those observed by FT-ICR MS analysis at lower concentrations for purely monomeric species. These materials can exist as aggregates in solution even at high dilution (less than 0.1 mg/mL). We demonstrate the concentration and boiling point dependence for multimerization of polar acidic species in the Athabasca bitumen and bitumen distillates. Interestingly, the lowest boiling distillation cut (375−400 °C) displays the highest aggregation tendency, with dimers at concentrations as low as 0.05 mg/mL. Higher boiling point distillation cuts display a decreased aggregation tendency with an increasing cut point. High-resolution negative-ESI FT-ICR MS of the bitumen distillation fractions reveals the elemental composition, and thus the class, type, and carbon number of the multimeric species. Acidic heteroatomic classes for the distillation cut multimers include O 4, S 1 O 4, O 3, S 1 O 3, N 1 O 2, and N 1 S 1 O 2 . The most abundant multimers for the 375−400 °C distillation cut are O 4 species, whereas the 450−475 °C cut contains N 1 O 2 multimers in the highest relative abundance. Changes in multimer heteroatom content as a function of the monomer composition and distillation cut suggest that aggregation depends upon the chemical functionalities of the monomer species.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».