Dual use of a chemical auxiliary: molecularly imprinted polymers for the selective recovery of products from biocatalytic reaction mixtures
Notice bibliographique
Résumé
Auxiliary-directed biocatalysis is a powerful and relatively benign tool for chemical synthesis. We recently reported the use of theobromine as a chemical auxiliary for directing CYP3A4-catalyzed oxidations with predictable regio-, chemo- and stereo-selectivity (J. Am. Chem. Soc., 2011, 133, 7853). This highly successful strategy enabled the direct, regio- and stereo-selective hydroxylation of unactivated C–H bonds. However, recovering the products and starting materials from the resulting biocatalytic mixtures has proven challenging. To address this issue, we capitalized on the chemical auxiliary present on the starting material and enzymatic reaction products. The chemical auxiliary was used as a template to generate molecularly imprinted polymers (MIPs). When used in solid-phase extractions, the MIPs reported here allow for the recovery (>90%) of theobromine-containing products and starting materials from complex mixtures such as cellular membrane extracts. This strategy, which avoids the use of large amounts of organic solvents, represents an effective, easily-tailored, and reusable way to improve the recovered yield of biocatalytic transformations while extending the usefulness of a chemical auxiliary.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».