Probing the “Dark” Fraction of Core–Shell Quantum Dots by Ensemble and Single Particle pH-Dependent Spectroscopy
Notice bibliographique
Résumé
The optical properties of core-shell CdSe-ZnS quantum dots (QDs) are characterized by complex photophysics leading to difficulties in interpreting quantitative measurements based on QD emission. By comparing the pH dependence of fluorescence of single QDs to that of an ensemble, we have been able to propose a molecular scale model of how QD surface chemical and physical processes are affected by protons and oxygen. We show that the connection between the ensemble fluorescence intensity and the single QD fluorescence properties such as dark fraction, blinking, particle brightness, and a multiexponential fluorescence lifetime decay is not trivial. The ensemble fluorescence intensity is more weakly dependent on pH than the single particle fluorescence which, together with fluorescence lifetime analysis, provided evidence that the dark fraction of QDs emits photons with low quantum efficiency and long lifetime. We uncovered two surface-dependent mechanisms that affected the fluorescence emission: an immediate physical effect of charges surrounding the QD and an irreversible chemical effect from reaction of the H(+) and O(2) with the QD shell surface. These results will have important implications for those using QD-based fluorescence lifetime imaging as well as for proper implementation of these probes for quantitative cellular imaging applications.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».