Getting Ring‐Closing Metathesis off the Bench: Reaction‐Reactor Matching Transforms Metathesis Efficiency in the Assembly of Large Rings
Notice bibliographique
Résumé
Reported is the first study of the influence of reactor configuration on the efficiency of a challenging ring-closing metathesis (RCM) reaction. With the intention of increasing the generality of RCM scaleup and reducing its dependence on substrate modification, macrocyclization of an unmodified, low effective-molarity diene was explored using different reactor types, in conjunction with a commercial, homogeneous Grubbs catalyst. Optimized performance is compared for a conventional batch reactor (BR), a continuous plug-flow reactor (PFR), and a continuous stirred-tank reactor (CSTR). In the PFR, maximum conversion is achieved most rapidly, but product yields and selectivity are adversely affected by co-entrapment of ethylene with the catalyst, substrate, and product in the traveling "plug". Use of the CSTR, in which ethylene is efficiently swept out, affords an order-of-magnitude increase in total turnover numbers, and reduces the required catalyst loadings by 25× relative to the BR (to 0.2 mol %), while improving RCM yields and selectivity to quantitative levels. Continuous-flow methodologies that support liberation of the ethylene co-product thus show great promise for industrial uptake of RCM.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».