A Tandem Mass Spectrometry Study of [C,H <sub>2</sub> ,X <sub>2</sub> ,Si] <sup>+•</sup> Ions (X = H, D, Cl) and the Generation of Their Neutral Counterparts
Notice bibliographique
Résumé
Two [Si,C,H 4 ] +• isomers, having similar stabilities and a relatively low barrier for their interconversion, have been separately generated in mass spectrometric experiments. CH 2 SiD 2 +• and D 2 -CH 3 SiH +• ions were produced from the same ionic precursor, namely ionized 1,1-dideutero-silacyclobutane (D 2 -I). Dissociation of the latter in the ion source resulted in the silaethene structure, whereas metastable dissociation gave rise to the dideuterated methylsilylene. Appearance energy measurements confirmed the formation of the two [Si,C,H 2 ,D 2 ] +• isomers, whose heats of formation were estimated to be 1017 and 1038 kJ mol −1 for CH 3 SiH +• and CH 2 SiH 2 +• , respectively. Both ion-source and metastable dissociations of ionized D 2 -I resulted in [Si,C,H 3 ,D] +• and [Si,C,H 4 ] +• ions possessing the methylsilylene structure. The collision-induced dissociation (CID) and neutralization–reionization (NR) mass spectra of CH 2 SiD 2 +• and D 2 -CH 3 SiH +• ions were distinctively different. The characteristic dissociation channel for the CH 2 SiD 2 structure was the loss of CH 2 . Some dissociations of the ionized silaethene involved the formation of the methylsilylene intermediate. However, CH 3 SiH +• ions produced by this isomerization appeared to be unstable and did not survive neutralization–reionization. As a result, the CID mass spectra of CH 2 SiD 2 +• ions prior to neutralization and surviving the NR event were almost identical. Strong recovery signals in the NR mass spectra were consistent with the intrinsic stability of neutral silaethene and methylsilylene. The interconversion of these structures generated by neutralization of their positively-charged counterparts seems to be very unlikely. The CID, NR and NR/CID mass spectra of [Si,C,H 2 ,Cl 2 ] +• ions produced from various precursors and in different time frames were indistinguishable. They corresponded to the CH 2 SiCl 2 connectivity of the atoms. The heat of formation for CH 2 SiCl 2 +• ions was estimated to be ∼732 kJ mol −1 , based on appearance energy measurements. The presence of a strong recovery signal in the NR mass spectra was consistent with the formation of stable neutral 1,1-dichlorosilaethene in the gas phase on the microsecond time frame.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,002 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,002 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».