Theoretical analysis of electrochemical surface-area loss in supported nanoparticle catalysts
Notice bibliographique
Résumé
In polymer electrolyte fuel cells a decrease in catalytic surface-area within the cathode catalyst layer is a critical barrier to commercialization. This loss in catalytic surface-area manifests as a loss in cell voltage and thus power density of the cell. It has been established that potential cycling accelerates the loss in catalytic surface-area yet isolating the contributing mechanisms as well as relating mechanisms to operating conditions is not as straightforward. We approach the issue of surface-area loss deconvolution with a combined experimental, modelling and theoretical framework. The methodology is based on the Lifshitz-Slyozov-Wagner and Smoluchowski theories of particle size distribution evolution. Electrochemical surface-area loss experiments probing upper potential limits of 0.9 and 1.2 V as well as temperatures from 298 to 343 K were analyzed with the model. A dissolution and redeposition mechanism was correlated with the measurements for both upper potential limits; however, at the upper potential limit of 1.2 V, ambiguity between the coagulation and the dissolution and redeposition mechanisms was found. Notwithstanding, the extracted dissolution and redeposition parameters aligned with independent studies on Pt dissolution whereas similar positive comparisons with independent results were unable to be made for the coagulation mechanism.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».