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Enregistrement W2164748101 · doi:10.1139/v05-115

Kinetics and mechanism of acid-catalyzed hydrolysis of the diazo functional groups of 1-diazo-2-indanone and 2-diazo-1-indanone in aqueous solution

2005· article· en· W2164748101 sur OpenAlexfundvenueno aff
Yvonne Chiang, A. J. Kresge, Oleg Sadovski, Xiaofeng Zeng, Yu Zhu

Notice bibliographique

RevueCanadian Journal of Chemistry · 2005
Typearticle
Langueen
DomaineChemistry
ThématiqueChemical Reactions and Mechanisms
Établissements canadiensnon disponible
Organismes subventionnairesNatural Sciences and Engineering Research Council of Canada
Mots-clésDiazoChemistryKinetic isotope effectFormic acidCatalysisHydroniumHydrolysisAqueous solutionInorganic chemistryPhotochemistryMedicinal chemistryIonOrganic chemistryDeuterium

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

Rates of hydrolysis of 1-diazo-2-indanone and 2-diazo-1-indanone were measured in dilute aqueous perchloric acid solutions using both H 2 O and D 2 O as the solvent, and rates of hydrolysis of the latter substrate were measured in dilute aqueous (H 2 O only) formic acid buffer solutions as well. The data for 1-diazo-2-indanone gave the hydronium ion catalytic coefficient k H + = 5.7 × 10 –3 (mol/L) –1 s –1 and the isotope effect k H + /k D + = 2.9. The normal direction (k H /k D > 1) of this isotope effect was taken as evidence for a reaction mechanism involving rate-determining hydron transfer from the hydronium ion to the substrate's diazo carbon atom; followed by rapid displacement of diazo nitrogen by a water molecule, giving the observed 1-hydroxy-2-indanone product. The data for 2-diazo-1-indanone, on the other hand, gave a hydronium ion catalytic coefficient two orders of magnitude greater than the value for 1-diazo-2-indanone (k H + = 5.9 × 10 –1 (mol/L) –1 s –1 ), and an isotope effect near unity (k H + /k D + = 1.2). It is argued that this isotope effect represents a situation in which diazo carbon hydronation and displacement of diazo nitrogen are each partly rate determining, a conclusion supported by incipient saturation of buffer catalysis in the formic acid buffer solutions. The 100-fold difference in hydronium ion catalytic coefficients for the two substrates is rationalized in terms of differing electron densities on the diazo carbon atoms.Key words: diazo compound hydrolysis, solution kinetics, acid catalysis, solvent isotope effects, buffer catalysis saturation.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,003
Score d'incertitude au seuil0,689

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0000,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,007
Tête enseignante GPT0,179
Écart entre enseignants0,172 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations3
Publié2005
Routes d'admission2
Résumé présentoui

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