Pseudo steady states of HONO measured in the nocturnal marine boundary layer: a conceptual model for HONO formation on aqueous surfaces
Notice bibliographique
Résumé
Abstract. A complete understanding of the formation mechanism of nitrous acid (HONO) in the ambient atmosphere is complicated by a lack of understanding of processes occurring when aqueous water is present. We report nocturnal measurements of HONO, SO2 and NO2 by differential optical absorption spectroscopy over the ocean surface in a polluted marine environment. In this aqueous environment, we observed reproducible pseudo steady states (PSS) of HONO every night, that are fully formed shortly after sunset, much faster than seen in urban environments. During the PSS period, HONO is constant with time, independent of air mass source and independent of the concentration of NO2. The independence of HONO on the concentration of NO2 implies a 0° order formation process, likely on a saturated surface, with reversible partitioning of HONO to the gas phase, through vaporization and deposition to the surface. We observed median HONO/NO2 ratios starting at 0.13 at the beginning of the PSS period (with an apparent lower bound of 0.03), rising to median levels of ~0.30 at the end of the PSS period (with an upper bound >1.0). The implication of these numbers is that they suggest a common surface mechanism of HONO formation on terrestrial and aqueous surfaces, with an increase in the HONO/NO2 ratio with the amount of water available at the surface. The levels of HONO during the nocturnal PSS period are positively correlated with temperature, consistent with a partitioning of HONO from the surface to the gas phase with an apparent enthalpy of vaporization of ΔHSNL (HONO)=55.5±5.4 kJ mol−1. The formation mechanism on aqueous surfaces is independent of relative humidity (RH), despite observation of a negative HONO-RH correlation. A conceptual model for HONO formation on ambient aqueous surfaces is presented, with the main elements being the presence of a surface nanolayer (SNL), highly acidic and saturated with N(IV) precursors, production of HNO3, that diffuses to underlying water layers, and HONO, which partitions reversibly between the SNL and the gas phase. Implications of the conceptual model are discussed.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».