Molecular Understanding of CO<sub>2</sub> and H<sub>2</sub>O in a Montmorillonite Clay Interlayer under CO<sub>2</sub> Geological Sequestration Conditions
Notice bibliographique
Résumé
Grand canonical Monte Carlo (GCMC) simulations are carried out to investigate a supercritical carbon dioxide (scCO 2 )-water mixture in the Na-montmorillonite clay interlayer under typical CO 2 geological sequestration conditions ( T = 323 K, P = 90 bar and T = 348 K, P = 130 bar). The stable clay interlayer distances at different relative humidity (RH) are determined based on the normal pressure and free energy curves of the CO 2 –H 2 O–Na + complex in the montmorillonite clay interlayer. Simulation results show that stable monolayer hydrates (1W) with a basal spacing around 12 Å are formed at RH = 30–60%. As RH is increased to 70% and above, bilayer CO 2 –H 2 O mixtures with a basal spacing around 15–16 Å (2W) are more stable. In general, the CO 2 intercalation process is strongly influenced by RH. While a high relative humidity facilitates water molecules entering the clay interlayer, it nonetheless decreases CO 2 intercalations. The sorbed H 2 O concentrations from our simulations compare remarkably well with the in situ infrared (IR) spectroscopy experimental data by Loring et al. [ Langmuir, 2014, 30, 6120–6128], if the continuous experimental curve is considered as the “smear-out” of the stepwise curve from our simulations. However, the overall sorbed CO 2 concentrations from our simulations are higher than the IR experimental results. We attribute these discrepancies in both sorbed H 2 O and CO 2 concentrations (measured from experiments and simulations) to the complexity of hydrated clay particles in the IR spectroscopy experiment, to which the hydration-heterogeneity model could provide a reasonable interpretation. Molecular dynamics (MD) simulations show that the hydration state of CO 2 molecules is changed from the partial hydration in 1W to the full hydration in 2W with the increase in RH, and CO 2 dimers are frequently seen in both 1W and 2W hydration states. CO 2 dimers largely take the slipped parallel configurations, while the remaining dimers take the perpendicular T-shaped geometry. Further, sodium ions in the interlayer tend to be fully hydrated by water molecules due to their relatively large hydration energy. Moreover, we find that CO 2 molecules hardly migrate into the first hydration shell of sodium ions. The overall diffusion coefficients of CO 2 molecules are larger than those of water molecules and sodium ions. This comparably high mobility of CO 2 molecules in the clay interlayer, together with the low probability of CO 2 participation in the first hydration shell of Na + ions, essentially prevents CO 2 and Na + from direct interactions in clay interlayers.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,003 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».