Ionomer Self-Assembly in Dilute Solution: A Molecular Dynamics Study
Notice bibliographique
Résumé
Self-assembly of ionomer chains in dilute solution is studied by classical molecular dynamics. Based on a bead-spring ionomer model, the simulation approach captures formation of cylindrical, bundle-like [1] aggregates with a hydrophobic core region, a surface layer of charged anionic headgroups and a halo of counterions (protons) in the surrounding aqueous phase. Ionomer aggregation enforces the stretching and stiffening of ionomer chains, which is caused mainly by the repulsion of anionic headgroups. The strengths of hydrophobic and electrostatic interactions are varied to explore their effect on the aggregation process. Strong hydrophobicity of the ionomer main chain results in greater aggregate sizes. Figure 1a shows the result of the changes in the aggregate size, , over the range of explored hydrophobicity. Strong electrostatic interaction of ionic headgroups decreases the aggregate size, results are shown in figure 1b. Simulations also show the spontaneous formation of networks of ionomer bundles. Results of simulations will be discussed in the context of experimental studies on the formation of rodlike structures in ionomer solutions [2-3] that form the mechanically stable skeleton of polymer electrolyte membranes such as Nafion [4]. Moreover, implications of simulation results for water sorption phenomena [5], proton conductivity [6], membrane degradation [7] and membrane failure will be discussed. Figure caption: Figure 1. Changes of the average aggregate size, , as a function of variation in strengths of hydrophobic interactions (a) and electrostatic interactions (b). Strength of hydrophobic interactions are controlled through variation of strength of excluded volume interaction of hydrophobic monomeric beads while the electrostatic strength is varied through changes in the Bjerrum length. References: P.-É. Alix Melchy, M. H. Eikerling, Phys. Rev. E, 89, 032603, (2014). B. Loppinet, G. Gebel, C. E. Williams, J. Phys. Chem. B, 101, 1884-1892, (1997) S. Jiang, K. - Q. Xia, G. Xu, Macromolecules, 34, 7783-7788, (2001). L. Rubatat, A. L. Rollet, G. Gebel, O. Diat, Macromolecules, 35, 4050-4055, (2002). M. Eikerling, P. Berg, Soft Matter, 7, 5976–5990, (2011). K. - D. Kreuer, Chem. Mater., 8, 610–641, (1996). M. Ghelichi, P.-É. Alix Melchy, M. H. Eikerling, J. Phys. Chem. B, 118, 11375−11386, (2014) Figure 1
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».