Probing Electrochemically-Induced Structural Changes and Defects Affecting Li-Ion Intercalation and De-Intercalation in High Capacity Orthosilicate Cathodes
Notice bibliographique
Résumé
Li-ion batteries (LIBs) have already made tremendous progress supplying power for multiple devices used in our daily life. Now LIBs are gradually entering the plug-hybrid and fully electric vehicles. Safety and high specific capacity enabling long range driving between charges are among industry’s priorities in this domain. One cathode material group that potentially can provide solutions to these priorities is lithium metal silicates. Orthosilicates, Li2 M SiO4, where M = Fe, Mn, Co, Ni, are characterized by a theoretical specific capacity that is twice that of LiFePO4, namely 340 vs. 170 mAh/g1 ,2. In this presentation, we report on the synthesis and electrochemical/structural evaluation of different phase (monoclinic and orthorhombic) Li2(Fe,Mn)SiO4 materials using a combination of organic-assisted hydrothermal and reducing annealing treatment steps. During the electrochemical process, we find that the Li2FeSiO4 cathode demonstrates rate- and phase- dependent capacity changes upon lithiation/delithiation3. We have probed these changes by conducting both in-situ/postmortem synchrotron XRD/XANES and first-principle calculations of the structure/phase stabilities and Li ion diffusion properties of monoclinic Li2FeSiO4 orthosilicate. It is revealed that formation of Li-Fe antisite defects play a key role in destabilizing the orthosilicate structure and “catalyzing” the monoclinic-to-orthorhombic transition. Furthermore the charge compensation mechanism that is essential in achieving more than one Li extraction is discussed accordingly as well as the Li-ion diffusion properties are analyzed. The rich insight obtained from these Li2FeSiO4 studies is invaluable as we move towards the design and testing of stable orthosilicate structures with fully reversible 2-Li intercalation capacity for high-energy next generation LIB cathodes. References 1. A., Nyten; A., Abouimrane; M., Armand; T., Gustafsson & J. O., Thomas, Electrochemical performance of Li2FeSiO4 as a new Li-battery cathode material. Electrochem. Commun. 7, 156-160, (2005). 2. M. Saiful Islam et al., Silicate cathodes for lithium batteries: alternatives to phosphates? J. Mater. Chem., 2011, 21, 9811. 3. Xia Lu; Huijing Wei; Hsien-Chieh Chiu; Raynald Gauvin; Pierre Hovington; Abdelbast Guerfi; Karim Zaghib and George P. Demopoulos, Rate-dependent phase transitions in Li2FeSiO4 cathode nanocrystals, Sci. Rep. 5 (2015) 8599.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
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Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
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