Applications of Optical Spectroscopy in Studies on Energy and Electron Transfer and Solvation Effects in Nanoscale and Molecular Systems
Notice bibliographique
Résumé
This thesis describes three investigations, ranging in subject matters, all of which relating to systems capable of photoinduced reactions involving energy or electron transfer. The phenomenon and the effects of environment in the various systems are explored using different methodologies of optical spectroscopy. As the chapters progress, different investigations introduce and build on fundamental concepts encountered and in complexity of the methodologies used to explore the systems.\n\nThe first chapter introduces the preparation of water-soluble CdSe nanocrystal clusters. The clusters, created using a protein, are 3-D close-packed self-assemblies of nanocrystals. Due to this close-packed nature, electronic interactions between the nanocrystals allow for energy migration within the cluster. The structural and optical properties of the clusters were described. Then using steady-state spectroscopy, properties of the original nanocrystals were compared to that of the cluster to determine the consequence of nanocrystal coupling interactions and their potential use toward the development of artificial light-harvesting systems.\n\nIn the second chapter, CdSe nanocrystals are functionalized with a unique electro-active polymer, and the electron transfer between the nanocrystal and the electro-active polymer adsorbate is investigated. Using fluorescence decay measurements, the electron transfer reaction inherent to the system with respect to a comprehensive range of dielectric solvents was explored. The study illustrates the high complexity of seemingly typical nanocrystal-based systems and provides general awareness of what factors need to be considered when dealing with such systems.\n\nThe final chapter starts with an informal review of ultrafast nonlinear spectroscopy, focusing on two methods, three-pulse photon echo peak shift (3PEPS) and two-dimensional photon echo (2DPE) electronic spectroscopy, and how they are related. A straightforward approach for extracting 3PEPS data from 2DPE results is presented in a preliminary case study of a dye in two different solvents, one of which is electron-donating.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,002 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,002 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,002 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,003 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».