Terpyridine Molybdenum Dinitrogen Chemistry: Synthesis of Dinitrogen Complexes That Vary by Five Oxidation States
Pourquoi ce travail est dans la base
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Notice bibliographique
Résumé
A bimetallic molybdenum complex bridged by an activated dinitrogen ligand and supported by phosphine and terpyridine ligands, [{((Ph)Tpy)(PPh2Me)2Mo}2(μ2-N2)][BArF(24)]2 [(Ph)Tpy = 4'-Ph-2,2',6',2″-terpyridine; ArF(24) = (C6H3-3,5-(CF3)2)4], was synthesized and structurally characterized, and its electronic structure was determined using a combination of experimental and density functional theory computational methods. Each molybdenum atom is best described as molybdenum(II) bridged by a modestly activated [N2](2-) ligand. The cyclic voltammogram of [{((Ph)Tpy)(PPh2Me)2Mo}2(μ2-N2)](2+) displays two reversible reductive and two reversible oxidative features, prompting the preparation and characterization of a series of molybdenum dinitrogen compounds spanning five oxidation states ([{((Ph)Tpy)(PPh2Me)2Mo}2(μ2-N2)][BArF(24)]n, where n = 4, 3, 2, 1, 0). Raman and (15)N NMR spectroscopic data establish that the bridging nitrogen ligand remains intact across the redox series. Electron paramagnetic resonance spectroscopy was used to probe the nature of the unpaired electron in the mixed-valent electronic oxidized and reduced products. The singly occupied molecular orbital is principally metal-based in [{((Ph)Tpy)(PPh2Me)2Mo}2(μ2-N2)](3+) and ligand-localized in [{((Ph)Tpy)(PPh2Me)2Mo}2(μ2-N2)](+).
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Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,021 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle