Modeling ORR/Oxide Formation and Pt Dissolution - from Liquid Electrolyte to Polymer Electrolyte Systems: Issues and Approaches
Notice bibliographique
Résumé
Recently, we presented an extension of Wang’s multi-step oxygen reduction reaction (ORR) kinetic model [1] to account for sub-surface oxide formation. Our model adequately captures three distinct oxygen electrochemistry on Pt features: ORR kinetics, oxide formation and reduction during cyclic voltammetry, and logarithmic oxide growth – and was extended to Pt dissolution [2]. Experimental data on oxygen electrochemistry on Pt and Pt dissolution are largely available for liquid electrolyte systems. Extension of the aforementioned model to fuel cell electrodes offers some challenges. The kinetic model depends on proton and water concentrations. In a liquid electrolyte system, similar to the ex-situ systems that comprise of dilute acid electrolytes to study ORR and cyclic voltammetry, the respective concentrations can be calculated in a straightforward manner. However in an actual fuel cell catalyst layer, where the liquid water is present is not clear. The concentration of liquid water can be treated to be that of the pure water but for Pt dissolution modeling, one needs to know the volume of the water pool surrounding the Pt crystal. The pH or proton concentration poses another challenge. The proton conductivity of ionomer is known to be RH dependent. However, the local proton concentration is not known and is expected to be function of local liquid water content. This is turn is expected to be a function of material composition, catalyst layer structure, RH, and operating current. This is illustrated by the trends shown in Figure 2 that highlight the effect of RH on cyclic voltammetry [3]. Furthermore these issues have a bearing on the ability to calculate platinum ion concentration within the catalyst layer in degradation studies. This presentation will discuss these important issues and some of the approaches we are taking to address the challenges. References [1] J.X. Wang, J. Zhang and R.R. Adzic J. Phys. Chem.A, 2007, 111 (49), 12702–12710. [2} Jayasankar, Barathram, Kunal Karan, and David Harvey. "Platinum degradation model in the presence of oxygen." Meeting Abstracts. No. 15. The Electrochemical Society, 2013. [3] Ruichun Jiang, H. Russell Kunz, James M. Fenton. “Investigation of membrane property and fuel cell behavior with sulfonated poly (ether ether ketone) electrolyte: Temperature and relative humidity effects”. Journal of power sources 150 (2005) 120-128
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,003 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,002 | 0,002 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».