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Enregistrement W2317576212 · doi:10.1021/jp403405b

Insights into the Catalytic Mechanism of Coral Allene Oxide Synthase: A Dispersion Corrected Density Functional Theory Study

2013· article· en· W2317576212 sur OpenAlex

Pourquoi ce travail est dans la base

Une base qui oublie comment elle a trouvé un travail ne peut pas être vérifiée. Voici les voies qui ont admis celui-ci.

affAu moins un auteur déclare une institution canadienne dans l'instantané OpenAlex épinglé.
fundUn bailleur canadien est enregistré sur le travail.

Notice bibliographique

RevueThe Journal of Physical Chemistry B · 2013
Typearticle
Langueen
DomaineChemical Engineering
ThématiqueCatalysis and Oxidation Reactions
Établissements canadiensUniversity of Windsor
Organismes subventionnairesNatural Sciences and Engineering Research Council of CanadaCompute Canada
Mots-clésDensity functional theoryChemistryAlleneComputational chemistryCoupled clusterCatalysisStereochemistryMoleculeOrganic chemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

In this present work the mechanism by which cAOS catalyzes the formation of allene oxide from its hydroperoxy substrate was computationally investigated by using a DFT-chemical cluster approach. In particular, the effects of dispersion interactions and DFT functional choice (M06, B3LYP, B3LYP*, and BP86), as well as the roles of multistate reactivity and the tyrosyl proximal ligand, were examined. It is observed that the computed relative free energies of stationary points along the overall pathway are sensitive to the choice of DFT functional, while the mechanism obtained is generally not. Large reductions in relative free energies for stationary points along the pathway (compared to the initial reactant complex) of on average 46.3 and 97.3 kJ mol(-1) for the doublet and quartet states, respectively, are observed upon going from the M06 to BP86 functional. From results obtained by using the B3LYP* method, well-tested previously on heme-containing systems, the mechanism of cAOS appears to occur with considerably higher Gibbs free energies than that for the analogous pathway in pAOS, possibly due to the presence of a ligating tyrosyl residue in cAOS. Furthermore, at the IEFPCM-B3LYP*/6-311+G(2df,p)//B3LYP/BS1 level of theory the inclusion of dispersion effects leads to the suggestion that the overall mechanism of cAOS could occur without the need for spin inversion.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,020
Score d'incertitude au seuil0,291

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0000,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,008
Tête enseignante GPT0,213
Écart entre enseignants0,205 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle