Reactivity of Scandium β-Diketiminate Alkyl Complexes with Carbon Dioxide
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Notice bibliographique
Résumé
The reactions of two highly air- and moisture-sensitive scandium bis(alkyls) supported by a bulky β-diketiminato (nacnac) ligand with carbon dioxide are described. [κ 2 -ArNC( t Bu)CHC( t Bu)NAr]ScR 2 (Ar = 2,6- i Pr 2 C 6 H 3; R = CH 3, 1a; R = CH 2 SiMe 3, 1b ) react rapidly with CO 2 to give mixtures of mono- and bis(carboxylato) insertion products 2a / 2b and 3a / 3b depending on the stoichiometry and conditions of the reaction. Compound 2a (R = CH 3 ) is a dimeric complex with bridging acetato groups, as determined by X-ray crystallography. These compounds were characterized by NMR spectroscopy, and 3a could be isolated in pure form. Treatment of these compounds with excess CO 2 resulted in addition to the central carbon of the Sc(nacnac) six-membered ring and displacement of the nitrogen donors to yield dimeric scandium carboxylates 4a / 4b; compound 4b was characterized by X-ray crystallography. Reactions of the nacnac scandium cations formed upon abstraction of one or two methides from 1a using B(C 6 F 5 ) 3 with CO 2 were also explored. Although the products were qualitatively more thermally robust, eventually ligand displacement occurred in these cationic acetato complexes as well. Nevertheless, insertion products were characterizable in solution using NMR spectroscopy. Overall, this study shows the facility with which CO 2 is taken up by scandium alkyls but that the nacnac ligand framework is too reactive to support chemistry aimed at catalytic conversion of CO 2 into other products.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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