Polyglyoxylates: A Versatile Class of Triggerable Self-Immolative Polymers from Readily Accessible Monomers
Notice bibliographique
Résumé
Self-immolative polymers, which degrade by an end-to-end depolymerization mechanism in response to the cleavage of a stabilizing end-cap from the polymer terminus, are of increasing interest for a wide variety of applications ranging from sensors to controlled release. However, the preparation of these materials often requires expensive, multistep monomer syntheses, and the degradation products such as quinone methides or phthalaldehydes are potentially toxic to humans and the environment. We demonstrate here that polyglyxoylates can serve as a new and versatile class of self-immolative polymers. Polymerization of the commercially available monomer ethyl glyoxylate, followed by end-capping with a 6-nitroveratryl carbonate, provides a poly(ethyl glyoxylate) that depolymerizes selectively upon irradiation with UV light, ultimately generating ethanol and the metabolic intermediate glyoxylic acid hydrate. To access polyglyoxylates with different properties, the polymerization and end-capping approach can also be extended to other glyoxylate monomers including methyl glyoxylate, n-butyl glyoxylate, and benzyl glyoxylate, which can be easily prepared from their corresponding fumaric or maleic acid derivatives. Random copolymers of these monomers with ethyl glyoxylate can also be prepared. Furthermore, using a multifunctional end-cap that is UV-responsive and also enables the conjugation of another polymer block via an azide-alkyne "click" cycloaddition, amphiphilic self-immolative block copolymers are also prepared. These block copolymers self-assemble into micelles in aqueous solution, and their poly(ethyl glyoxylate) blocks rapidly depolymerize upon UV irradiation. Overall, these strategies are expected to greatly expand the utility of self-immolative polymers by providing access for the first time to self-immolative polymers with tunable properties that can be readily obtained from simple monomers and can be designed to depolymerize into nontoxic products.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».