Activity Descriptor Identification for Oxygen Reduction on Platinum-Based Bimetallic Nanoparticles: <i>In Situ</i> Observation of the Linear Composition–Strain–Activity Relationship
Notice bibliographique
Résumé
Despite recent progress in developing active and durable oxygen reduction catalysts with reduced Pt content, lack of elegant bottom-up synthesis procedures with knowledge over the control of atomic arrangement and morphology of the Pt-alloy catalysts still hinders fuel cell commercialization. To follow a less empirical synthesis path for improved Pt-based catalysts, it is essential to correlate catalytic performance to properties that can be easily controlled and measured experimentally. Herein, using Pt-Co alloy nanoparticles (NPs) with varying atomic composition as an example, we show that the atomic distribution of Pt-based bimetallic NPs under operating conditions is strongly dependent on the initial atomic ratio by employing microscopic and in situ spectroscopic techniques. The PtxCo/C NPs with high Co content possess a Co concentration gradient such that Co is concentrated in the core and gradually depletes in the near-surface region, whereas the PtxCo/C NPs with low Co content possess a relatively uniform distribution of Co with low Co population in the near-surface region. Despite their different atomic structure, the oxygen reduction reaction (ORR) activity of PtxCo/C and Pt/C NPs is linearly related to the bulk average Pt-Pt bond length (RPt-Pt). The RPt-Pt is further shown to contract linearly with the increase in Co/Pt composition. These linear correlations together demonstrate that (i) the improved ORR activity of PtxCo/C NPs over pure Pt NPs originates predominantly from the compressive strain and (ii) the RPt-Pt is a valid strain descriptor that bridges the activity and atomic composition of Pt-based bimetallic NPs.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».