Conformational Changes of <i>trans</i>-1,2-Dichlorocyclohexane Adsorbed in Zeolites Studied by FT-Raman Spectroscopy and Molecular QM/MM Simulations
Notice bibliographique
Résumé
The conformational behavior of trans -1,2-dichlorocyclohexane (T12D) adsorbed inside zeolites with Faujasite structure (FAU) including sodium Y (Na–Y) and siliceous Y (Si–Y) was investigated by FT-Raman spectroscopy and molecular simulations. The results have clearly shown that the conformational and dynamic properties of T12D strongly depend on the presence of charge-balancing cations as well as Si/Al ratio. Upon loading into Na–Y, the population of the diequatorial ( ee ) conformer increases compared with pure T12D liquid due to the strong interaction with the extra-framework Na + ions. Molecular simulations of T12D in Na–Y and Si–Y have also been carried out. The T12D molecule was modeled by quantum and semiempirical quantum chemistry methods and embedded in a zeolite framework that was described by empirical force field. Conformational changes were sampled using quantum mechanics/molecular mechanics molecular dynamics and replica exchange molecular dynamics. Molecular simulations revealed that the ee conformer is preferable versus the diaxial ( aa ) conformer in both Na–Y and Si–Y frameworks. However, in the Na–Y supercage environment, the Na + ions polarize the ee conformer stronger than in Si–Y. This leads to a larger shift of the conformational equilibrium in favor of the ee component in Na–Y relative to Si–Y. Computations of the equilibrium population of aa and ee conformers using the dihedral Cl–C–C–Cl angle distributions of aa and ee showed good quantitative agreement with the experimental findings with respect to the dominant ee conformer in both Na–Y and Si–Y.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».