Connecting the Dots: The Kinetics and Thermodynamics of Hot, Cold, and Surface-Trapped Excitons in Semiconductor Nanocrystals
Notice bibliographique
Résumé
The excitonics of semiconductor nanocrystals (NC) depend upon temperature in a complex manner due to the interplay between the kinetics of hot exciton relaxation/trapping and the thermodynamics leading to cold exciton recombination. We apply a semiclassical electron transfer model of surface trapping to temperature-dependent absorption and emission data to elucidate a microscopic picture of the factors which govern the fate of hot and cold excitons. The linear absorption spectra reveal a unique temperature-dependence to the energies of higher excitonic states, while oscillator strength is shown to be temperature invariant. We identify the phonon based origin to the anomalous low temperature peak energy trend in photoluminescence (PL) spectra. PL intensities, PL lifetimes, and absorption spectra are used to demonstrate that variation of quantum yield with temperatures arises from the thermally controlled fraction of NC which emit, rather than from an activated nonradiative pathway common to all NCs. Experimental quantum yield spectra are shown for several NCs and we perform a much-needed analysis of the role of surface PL in quantum yield. Finally, we show that a semiclassical electron transfer model including hot excitonic effects can explain experimental quantum yield spectra and suggests how to probe kinetic trapping processes via simple steady-state spectroscopy.
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».