Carbon-Supported Fe–N<sub><i>x</i></sub> Catalysts Synthesized by Pyrolysis of the Fe(II)–2,3,5,6-Tetra(2-pyridyl)pyrazine Complex: Structure, Electrochemical Properties, and Oxygen Reduction Reaction Activity
Notice bibliographique
Résumé
Carbon-supported Fe–N x /C catalysts were synthesized at several pyrolysis temperatures such as 600, 700, 800, and 900 °C in the effort to investigate the temperature effect on the catalyst structures. The Fe contents in the synthesized catalysts were found to be about 1 wt % more than that in the Fe–TPPZ/C precursor complex (5 wt %), indicating that both the carbon support and complex ligand might be decomposed during the pyrolysis. X-ray diffraction (XRD) analysis revealed that the samples at 600–800 °C had no iron species segregation, while that formed at 900 °C showed the formation of Fe 3 C and Fe 3 O 4, confirmed by transmission electron microscopy (TEM), selected-area electron diffraction (SAED), and energy dispersive X-ray analysis (EDX) measurements. TEM images clearly showed that the large sizes of Fe 3 C and Fe 3 O 4 species with a diameter of about 500 nm were wrapped up by a thin carbon layer. For Fe states, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) data revealed that Fe 3+ was the dominant Fe species in the Fe–N x /C sample. Several nitrogen-containing species such as pyridinic N, the Fe–N(pyr) bond, quaternary N, N -oxides, as well as graphitic nitrogen were identified by XPS in the catalyst samples. Electrochemical characterization revealed a reversible Fe(III)–N x /Fe(II)–N x redox wave at 0.63 V vs RHE, which is believed to be the active sites for the oxygen reduction reaction (ORR). The density of this active site was found to be dependent on the pyrolysis temperature, and high densities were obtained in the temperature range of 700–800 °C. In addition, the morphology of the catalyst samples was also analyzed using the change of double-layer charge with the potential scan rate. Furthermore, the Fe–N x /C catalysts were found to have strong catalytic activity toward oxygen reduction reaction with an overall electron transfer number of 3.6.
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».