The Solvation Structure of Na<sup>+</sup> and K<sup>+</sup> in Liquid Water Determined from High Level <i>ab Initio</i> Molecular Dynamics Simulations
Notice bibliographique
Résumé
Knowledge of the hydration structure of Na(+) and K(+) in the liquid phase has wide ranging implications in the field of biological chemistry. Despite numerous experimental and computational studies, even basic features such as the coordination number of these alkali ions in liquid water, thought to play a critical role in selectivity, continue to be the subject of intensive debates. Simulations based on accurate potential energy surfaces offer one approach to resolve these issues by providing reliable results on ion hydration. In this article, we report the results from molecular dynamics simulations of Na(+) and K(+) hydration based on a novel and rigorous strategy designed to overcome the challenges of QM/MM simulations of solvent molecules in the liquid phase. In this method, which we call Flexible Inner Region Ensemble Separator (FIRES), the ion and a fixed number of nearest water molecules form a dynamical and flexible inner region that is represented with high level ab initio quantum mechanical (QM) methods, while the water molecules from the surrounding bulk form an outer region that is represented by a polarizable molecular mechanical (MM) force field. Simulations yield rigorously correct thermodynamic averages as long as the solvent molecules in the flexible inner and outer regions are not allowed to exchange. Extensive FIRES simulations were carried out based on a QM/MM model in which the Na(+) or K(+) ion and the 12 nearest water molecules were represented by high level ab initio methods (RI-MP2/def2-TZVP and density functional theory with PBE/def2-TZVP), while the surrounding MM water molecules were represented by the polarizable SWM4-NDP potential. On the basis of these results, the ion coordination numbers are estimated to be within the range of 5.7-5.8 for Na(+) and 6.9-7.0 for K(+).
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».