Toward Identification of Molecules in Ill-Defined Hydrocarbons Using Infrared, Raman, and Nuclear Magnetic Resonance (NMR) Spectroscopy
Notice bibliographique
Résumé
The molecular composition of heavy oil and bitumen is critical for process design calculations and for the selection of production and refining processes, reaction schemes, and conditions that optimize their economic value. These materials remain ill-defined on a molecular basis. For example, diverse molecular structures have been proposed for asphaltenes on the basis of the same physical samples and analytical data [ 1 H and 13 C nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy, mass spectroscopy, and elemental composition]. Molecule construction algorithms appear under constrained by these analytical data, particularly at the molecular subunit length scale (e.g., naphthenic and aromatic groups and aliphatic chains) from both an identification and a mass balance perspective. In this work, we address whether spectral data can provide additional constraints at this length scale that reduces the ambiguity of outcomes from molecule construction algorithms, by making use of spectral data for possible subunits. In this proof of concept investigation, infrared (IR), Raman, and 1 H and 13 C NMR spectra were computed using density functional theory (DFT) and the B3LYP/6-311G basis set. The molecular subunits present in more than 20 large molecules were probed by spectral subtraction based on spectral contributions from a library of small molecules, because it is at this length scale that the greatest uncertainty in molecule identification and construction algorithms appears to arise. Spectral subtraction using 1 H NMR spectroscopy failed to identify molecular subunits in any of the more than 20 large molecules evaluated. 13 C NMR spectroscopy identified only 3 large molecules. In contrast, joint use of IR and Raman spectroscopy identified more than 75% of the aromatic subunits present, and naphthenic and aromatic subunits were discriminated. Aliphatic chain length remained poorly defined, and the resulting molecule compositions are qualitative. It is expected that the results of this work will inform molecule construction and identification algorithms for ill-defined hydrocarbons.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,002 | 0,002 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,003 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».